Los Gigantes estaban recuperando su arrogancia neoyorquina. En 1962, con Mays conectando 49 jonrones, ganaron el banderín en un desempate de tres juegos contra los Dodgers y luego perdieron ante los Yankees en siete juegos en la Serie Mundial.
Mays conectó 52 jonrones en 1965, uniéndose a Ruth, Jimmie Foxx, Ralph Kiner y Mantle como los únicos jugadores en ese momento que habían alcanzado al menos 50 en una sola temporada más de una vez. El 4 de mayo de 1966, Mays superó el récord de jonrones de la Liga Nacional, 511, establecido por el ex jardinero y manager de los Giants, Mel Ott.
Cuando se acercaba a los 40 años, Mays todavía era capaz de realizar un juego excepcional, pero había cambiado.
“Willie, a medida que crecía, se volvió más retraído y desconfiado, más cauteloso, más vulnerable y con muchas razones”, escribió Leonard Koppett en “La guía del béisbol para un hombre pensante” (1967). “La vida, tanto personal como profesional, se volvió más complicada para él y tuvo su parte de tristeza”. Después de casarse y adoptar un niño, Mays “pasó por un divorcio doloroso”, escribió Koppett.
El 11 de mayo de 1972, con la asistencia de los Gigantes en declive, Horace Stoneham, el antiguo propietario del equipo, que quería brindarle a Mays seguridad financiera a largo plazo, lo envió a los Mets en un intercambio por un lanzador de ligas menores, Charlie Williams.
Mays estaba en el penúltimo año de un contrato de dos años que le pagaba 165.000 dólares por temporada (el equivalente a unos 1,25 millones de dólares actuales). Cuando se hizo el trato, Joan Payson, el presidente de los Mets, que había sido accionista de los New York Giants y era fanático de Mays, le garantizó un pago anual de 50.000 dólares por 10 años, aparte de su salario de béisbol. Se convertiría en embajador de buena voluntad e instructor a tiempo parcial después de que terminaran sus días como jugador.